J’ai longtemps réfléchie à cette question, qui m’intéresse particulièrement, je vais donner les quelques conclusions auxquelles je suis arrivé, en espérant que ça vous parle.

Premièrement je pense que la plus grande part de la question réside dans la définition et la manipulation des concepts, et non dans l’observation du monde.
Je pense d’ailleurs qu’on sent intuitivement que la neurologie et l’observation du cerveau de va pas répondre à la question fondamentale.
Même si on observait qu’il y a une entité extérieur, non "matériel", qui agit sur le cerveau, ça ne réglerait pas la question de savoir si cette entité à du libre arbitre ou non.
De la même manière, même en confirmant que toute nos actes sont bien issues des interactions moléculaires selon les lois élémentaires de la physique, cela ne règlerait pas vraiment la question du libre arbitre, et des choix qu’on est amené à faire.
Cette question est philosophique, plutôt que scientifique. (ce qui ne veux pas dire qu’on ne peut pas y répondre, loin de moi cette idée).

Je pense que la première question est de se demander, qu’est ce qu’est un choix, la première chose qui vient généralement à l’esprit est quelque chose du genre: "faire un choix, c’est sélectionner une possibilité parmi plusieurs.".
Je pense que cette définition cible bien le concept, mais le problème c’est qu’elle peut être trompeuse, je vais illustrer par un raisonnement :
Si jamais le monde est déterministe, alors il n’y a, à chaque instant, qu’une et une seule possibilité de ce qui vas advenir, on a eu l’illusion de choisir entre plusieurs possibilités, mais seule ce qui a été "choisi" pouvait être choisi, et les autres possibilités étaient donc illusoires.
C’est un peu mal tourné, mais je pense qu’une bonne partie des personnes qui se sont posé ces questions, on eu se genre de raisonnement, moi y compris.
Le problème de cela, est là où on ne l’attend pas au départ, dans le concept de possibilités, qui semble pourtant anodin si on y fait pas gaffe.
On a tendance à croire, sans même y penser, qu’une possibilité, est quelque chose d’intrinsèque au sujet considéré, une propriété du système qu’on observe.
Essayez de définir ce qu’est un possibilité en ayant ça en tête, et vous allez complètement tourné en rond avec tout un tas de synonyme: "une possibilité est ce qui peut arriver, la potentialité est ce qui a la capacité de se produire, une possibilité c’est ce qui n’est pas impossible, ce qui à une probabilité non nul de se produire, etc…"
En réalité, la possibilité, tout comme la probabilité qu’un événement se produise, n’est pas intrinsèque au système qui peut produire l’évènement, mais à la connaissance qu’on a du système.
J’ai piocher une carte dans mon jeu de carte, c’est possible que j’ai le 8 de pique ? Pour les autres, oui, c’est possible, et c’est impossible qu’ils s’enlèvent de la tête que c’est possible, sans autre informations, pourtant ils savent que pour moi, dans ma situation, les choses sont différentes, il ne s’agit plus d’une possibilité, car je sais ce que j’ai pioché.
Une possibilité, c’est ce que l’on ne sait pas, ça ne reflète que notre niveau de connaissance sur le système. (et pour être sûr de ne pas être compris de travers, je tiens à préciser ici que ça n’implique absolument pas que le monde soit déterministe ou non, ce qui est une autre question).

Après avoir tenter de retirer le mot "possibilité", dans notre précédente définition du choix, pour le remplacer par sa signification (cette exercice est souvent une bonne chose), je suis arrivé à cette conclusion :
"faire un choix, c’est passer du faite ne de pas savoir ce que l’on veut, au fait de savoir ce que l’on veut".
Je n’ai pas besoin de préciser comment ça se passe, il est clair qu’à chaque fois qu’on fait un choix, on passe de ne pas savoir ce que l’on veut, à savoir ce que l’on veut, la procédure n’est qu’un moyen pour cela.

Et là on a réglé le problème avec le déterminisme, car que le monde soit déterministe ou non, je passe bien de la méconnaissance, à la connaissance de ce que je veux, et je fais donc bien des choix, ce qui est en accord avec ce qui se passe à l’intérieur de moi.

Qu’est ce que la volonté ?, c’est le fait que le mécanisme qui produise le choix, cette prise de connaissance, ne soit pas trop dépendante des émotions, mais plutôt dépendante des idées.
Qu’est ce que le libre-arbitre ?, c’est la part du mécanisme qui ne soit pas dépendant.
Et là, en fonction de la dépendance dont on parle, on aura des discussions très différentes sur le sujet. (Une fois la question du "choix" réglé, l’autre difficulté est de bien préciser de quel type d’indépendance on parle, quand on parle du libre-arbitre)
Mais la dépendance qui m’intéresse le plus ici, est la dépendance à une "règle". Autrement dit, le libre-arbitre, c’est la part du mécanisme qui ne suivrait aucune règle, mais ce qui ne suit aucune règle, c’est ce qui ne suit aucune structure, c’est ce qui est aléatoire.
Le libre-arbitre, serait donc la part d’aléatoire dans le mécanisme qui produit la connaissance de ce qu’on veux… rien à voir avec la liberté donc, et loin d’être quelque chose qu’on devrait chercher à avoir.
Les autres types de dépendances, plus pratique, moins métaphysique, sont sans doute plus intéressantes, et plus enviable, mais je tenais surtout à démystifier ce type d’indépendance, qui m’a longtemps posé question.

Merci de m’avoir lu :)